近日,中国科学院合肥物质院等离子体所王奇团队采用简单的水热法与快速电沉积相结合成功地合成了一种异质结构的Ce@CoFe-LDH电催化剂,相关结果发表在Inorganic Chemistry Frontiers上。
电化学水分解作为产生清洁氢能最有前景的技术之一,非常有利于推动“双碳”目标的达成。然而,析氧反应(OER)作为水分解的关键阳极反应,由于存在复杂的电子转移步骤,常常表现为反应动力学缓慢。目前,贵金属Ru或Ir基纳米材料被认为是OER最有效的电催化剂。但是,Ru或Ir基电催化剂的稀缺性和稳定性不足严重阻碍了电化学水分解的大规模应用。因此,开发基于过渡金属元素的高效稳定的OER电催化剂至关重要。低浓度的Ce离子和快速的电沉积可以确保在CoFe-LDH纳米线表面形成均匀超细的Ce(OH)3纳米颗粒,从而产生丰富稳定的活性界面。XPS结果证明了超细Ce(OH)3纳米颗粒和CoFe-LDH纳米线之间存在电子转移,进而优化了CoFe-LDH表面电子结构。因此,Ce@CoFe-LDH对OER展现出优异的活性和稳定性。密度泛函理论(DFT)计算表明,电子转移可以促进电荷的重新分布,从而改变费米能级附近的态密度,以确保更好的导电性。此外,界面工程也降低了决速步骤(RDS)的反应能垒,这有利于催化活性和稳定性的提升。同时,Ce@CoFe-LDH作为水分解的阳极性能也远优于商用RuO2阳极,这十分有利于推动电催化水分解技术的商业化进程。
以上工作得到了国家重点研发计划、安徽省自然科学基金等项目的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1039/D3QI02220J
图1:电催化剂的制备和表征
图2:电催化剂析氧反应的活性
图3:电催化剂析氧反应的稳定性