我所在放射性核素迁移转化机理及环境污染治理研究方面取得新进展

　　在国家自然科学基金杰出青年科学基金、中科院重大项目和973重大研究项目等多项课题的资助和中科院大科学装置的技术支撑下，我所低温等离子体应用研究室王祥科研究员带领的环境与放射化学研究团队在放射性核素迁移转化机理和环境污染治理研究方面取得新进展，相关成果发表在环境地球化学领域国际权威杂志Geochimica et Cosmochimica Acta（《地球和宇宙化学》）（dx.doi.org/10.1016/j.gca.2013.07.013）和Environmental Science & Technology（《环境科学与技术》）（ dx.doi.org/10.1021/es01174n）上。

　　放射性核素在环境介质中的扩散沉降、迁移转化、吸附解吸以及在植物和水生生物中的吸收、富集和载带过程是放射性废物处置过程中的基础研究内容之一，能够为放射性废物地质处置的安全评价提供重要的理论和实验参数。胡敏酸(humic acid, HA)是腐殖质的重要组分，广泛存在于土壤、水体及沉积物中，能与放射性核素发生吸附、交换和络合等多种相互作用，从而影响放射性核素在环境中的形态分布、迁移转化和氧化还原等物理化学行为以及其生物有效性和生态毒性。

　　在王祥科研究员的精心指导下，杨世通博士结合静态批实验，扩展X-射线吸收精细结构谱学(EXAFS)技术、矿物立体几何计算和表面位浓度定量比较的方法研究了接触时间和共存HA对放射性Eu(III)在氧化铝/水界面吸附行为的影响机制。宏观实验结果表明在氧化铝/HA/Eu(III)三元体系中，较低pH条件下共存HA促进了Eu(III)的吸附，这一现象主要归因于被吸附的HA降低了氧化铝的表面电势，为Eu(III)的吸附提供了一个较为有利的电荷环境；同时HA分子中的羧基和酚羟基等官能团可以为Eu(III)的吸附提供更多的结合位点。与此相反，较高pH条件下共存HA抑制了Eu(III)的吸附，这一现象主要归因于存留在溶液中的HA分子和氧化铝/HA复合胶体竞争对Eu(III)的结合。EXAFS谱图分析、矿物立体几何计算和表面位浓度定量比较结果表明，Eu(III)在较低pH条件下形成了HA桥连的B型三重络合物和双齿共角结合的二重内层络合物；较高pH条件下则形成了Eu(III)桥连的A型三重络合物和双齿共边结合的二重内层络合物。

　　上述研究成果为准确预测其在实际复杂环境体系中的迁移转化行为及其对人类健康的潜在威胁提供科学的理论依据，得到了国际同行的高度关注。这是课题组近期关于放射性核素环境化学行为和放射性污染治理研究Geochimica et Cosmochimica Acta(2011, 75, 6520-6534), Environmental Science & Technology(2011, 45, 3621-3627; 2011, 45, 7718-7726; 2011, 45, 10454-10462; 2012, 46, 6020-6027等)结果发表后，课题组发表的第二篇Geochimica et Cosmochimica Acta。

　　基于上述富有成果的研究工作和大科学工程仪器共享科研平台，课题组研究人员还将进一步探索发展新的分析方法和表征技术， 以期更系统更准确地研究和预测现实水体环境中各种污染物的形态分布和迁移转化趋势，在环境化学学科重大科学问题和前沿领域中取得更大的进展和突破。

　　HA共存条件下Eu(III)在氧化铝上吸附形态的EXAFS谱图

　　HA共存条件下Eu(III)在氧化铝上吸附机理示意图